Casals decía que su vocación de director de orquesta le había llegado muy joven. Cuando cantaba en la coral parroquial de su ciudad natal, el Vendrell, se moría de ganas de decir a los cantantes que debían hacer! En 1908, cuando tenía 31 años, se inició en serio como director de orquesta, en París, con la Orquesta Lamoureux. La primera obra que dirigió fue la Quinta sinfonía de Beethoven. Después, fue director invitado todo el mundo de forma regular y en 1920 fundó la Orquesta Pau Casals en Barcelona, ​​que le llevó al máximo nivel internacional.

Dirigir le permitía tener acceso a un repertorio inmenso, mucho más amplio que el del violonchelo, y cuando dirigía, el miedo escénico no le angustiaba tanto como cuando tocaba. Lejos de las costumbres autoritarias de muchos directores de aquella época, Casals comunicaba sus ideas a los músicos con gran respeto y cordialidad, mediante el canto y los gestos y no a través de largos discursos. Después de la Segunda Guerra Mundial, Casals dirigió el Festival de Prades y, sobre todo, Marlboro y Puerto Rico. Las grabaciones y las películas muestran que su genio como director de orquesta no era menor que su genio como violonchelista.